PhotoPaint auf 27"-TFT zu klein: DPI erhöhen ?

[mvm]

1) in der Win7 Systemsteuerung/Anzeige lassen sich "DPI"-Werte stufenlos einstellen, als Einheit ist bei mir 144 "ppi" eingetragen, ein Desktop-Screenshot hat 144 dpi: also ist doch "dpi" und "ppi" dasselbe, oder ?

Was Du hier einstellen kannst, hängt von Deiner Grafikkarte und Deinem Bildschirm ab. Sinnvoll ist hier nur die native Auflösung Deines Bildschirms, alles andere führt zu schlechteren Darstellungen und Du verlierst den Schärfevorteil Deiner hohen Bildschirmauflösung. Die native Auflösung sollte automatisch korrekt eingestellt sein.
dpi und ppi sind nicht das selbe. dpi ist kurz für dots per inch und erfordert einen Druck auf ein Medium, für gewöhnlich Papier und besagt, auf welche Fläche wie viele Punkte aufgetragen werden. So lange diese Bezugsgröße fehlt, ist sie völlig irrelevant. Hast Du z.B. eine Grafik mit 1.000 x 800 Pixeln, dann ergäbe das bei einer Auflösung von 300dpi auf dem Papier eine Größe von 84 x 67 mm. Reduzierst Du die Auflösung auf 72 dpi, würde die Grafik mit einer Größe von 352 x 282 mm gedruckt werden. ppi bedeutet pixel per inch und wird als Angabe bei Monitoren, Scannern etc. verwendet.

Dann wäre die Frage, ob es sowas wie einen (rechnerisch?) "optimalen" DPI-Wert gibt, bei dem Größendarstellung & Detailschärfe optimal zueinander passen ?

Der optimale ist wie gesagt die native Auflösung Deines Bildschirms.

Auch in PhotoPaint hätte ich geöffnete Bilder in der 100%-Ansicht gerne einen Tick größer.

Davon würde ich Dir sehr abraten. Die 100%-Ansicht bedeutet 1 Pixel der Grafik wird mit einem Bildpunkt des Monitors dargestellt. Somit siehst Du die optimale Darstellung, weil nicht mehrere Bildöunkte diesen Pixel erzeugen oder jeder dritte ausgelassen und der Zwischenwert berechnet werden muß. Nur in der echten 100%-Ansicht kann man die Schärfe eines Bildes korrekt beurteilen.

Außer in den Optionen von PhotoPaint unter Extras > Optionen > Anpassung und den dortigen Möglichkeiten, Paletten und Schaltflächen größer zu machen, würde ich Dir davon abraten, etwas zu ändern.